Düsseldorf als Stadt der bürgerlichen Musikkultur ist der Schwerpunkt der Musikaliensammlung. Die Tätigkeit der Düsseldorfer Musikdirektoren, aber auch anderer Komponisten und Musiker, die hier gelebt und gewirkt haben, wird dokumentiert.

Die bedeutendste Sammlung ist diejenige zu Robert Schumann: Neben 35 eigenhändigen Musikmanuskripten (darunter Heine-Vertonungen, die Streichquartette op. 41 und das große Klavierkonzert a-moll op. 54), Stichvorlagen und 102 Briefen enthält sie seit dem Ankauf der amerikanischen Privatsammlung Dickinson (1984) fast alle Erst- und Frühdrucke seiner Werke.

Clara Schumann ist mit rund 700 Briefen, Felix Mendelssohn Bartholdy mit knapp 100 Werkmanuskripten und Briefen vertreten. Wichtige Bestände gibt es außerdem zu Johannes Brahms, Max Bruch, Norbert Burgmüller, Ferdinand Hiller, Joseph Joachim und Julius Rietz. Seit 1989 wird das Archiv des Städtischen Musikvereins vom Heine-Institut als Depositum verwaltet. Es umfasst rund 100 Regalmeter mit gedruckten und handschriftlichen Partituren sowie Aufführungsmaterialien von 1801 bis 1929 und bietet wichtige Einblicke in das musikalische Leben im Rheinland.